Síntesis y caracterización de óxidos mixtos de cerio y manganeso con aplicaciones en oxidación catalítica de fenol en medio acuoso

Resumen

En el presente trabajo de Tesis Doctoral se han estudiado catalizadores formados por óxidos de cerio-manganeso. El estudio contempla la síntesis de los óxidos utilizando diferentes variantes preparativas, en forma tanto masiva como soportada, la caracterización en profundidad de los mismos mediante un conjunto amplio de técnicas tanto químicas como estructurales, así como su ensayo en una reacción de interés medioambiental como es la oxidación húmeda de fenol. Por lo que respecta a los sistemas masivos, preparados por co-precipitación a partir de disoluciones acuosas de ambos elementos, Ce y Mn, el mejor comportamiento catalítico se obtuvo con la muestra preparada por el método de ácido cítrico. Los resultados de caracterización permitieron relacionar este comportamiento con la obtención en dichos sistemas de una mayor interacción entre las fases de Ce y Mn presentes en el sólido final. En cuanto a los sistemas soportados, se estudiaron óxidos de manganeso dispersos sobre dos tipos de soportes, CeO2 de un lado, y un soporte en principio inerte para la reacción como es el SiO2. Nuevamente en este caso se puso de manifiesto la mejora del comportamiento de los óxidos de manganeso en presencia del dióxido de cerio. En este caso se estudiaron igualmente sistemas sometidos a diferentes tratamientos de oxidación-reducción, al objeto de analizar su efecto sobre la actividad y selectividad catalítica en el procesos de eliminación de fenol. El trabajo incluye también un capítulo dedicado al estudio mediante microscopía electrónica y espectroscopía EELS de las distintas fases presentes en los óxidos de cerio y manganeso preparados por co-precipitación. Los resultados presentados en dicho capítulo permiten establecer tanto las estructuras como los estados de oxidación que caracterizan los distintos tipos de agregados cristalinos presenten en los óxidos obtenidos por este procedimiento.