Correlación estructura/actividad en catalizadores de metales soportados sobre óxidos nanoestructurados de tipo (ce,m)ox y (ce,m)ox7al2o3

Resumo

Se preparan una serie de catalizadores para su empleo como catalizadores en la eliminación de los gases contaminentes (CO, NOx e hidrocarburos) emitidos como consecuencia del proceso de combustión en un motor de gasoilna (denominados catalizadores de tres vías) utilizando, para la síntesis de los soportes, un método basado en el uso de microemulsiones. Estos soportes contienen óxido mixto de cerio-zirconio como componente promotor con una relación Ce/Zr próxima a 1, tanto en estado másico como soportado sobre gamma-alúmina (con un 10% y 33% en peso de óxido mixto soportado sobre alúmina). Los soportes se caracterizan mediante diferentes técnicas: DRX, Raman, EPR, FTIR así como mediante XANES y espectroscopía DRIFTS in situ, realizándose además un estudio exhaustivo mediante microscopía electrónica de alta resolución. Todas estas técnicas evidencian la formación de un óxido mixto de composición homogénea y pequeños tamaño de partícula (3-5 nm) altamente disperso en el caso de los sistemas soportados sobre alúmina. La fase de óxido mixto presenta simetría tetragonal, manteniéndose la subred catiónica cúbica, esta fase, denominada t'' es la que presenta unas mejores propiedades rédox. Además, los estudios de caracterización estructural ponen de manifiesto la naturaleza de óxido mixto de la superficie de estas partículas. Se estudia la estabilidad térmica de estos sistemas tras el tratamiento a altas temperaturas (1273-1373 K), observándose que la fase de óxido mixto (en cuanto a su tamaño y composición) es más estable cuando está altamente dispersa sobre alúmina, evidenciándose un efecto sinérgico de estabilización entre el óxido mixto y la alúmina en el sistema con un 10% en peso de óxido mixto sobre alúmina. Una vez caracterizados los soportes, se preparan dos series de catalizadores bimetálicos Pd-Cu y Pd-Ni y se mide su actividad catalítica para la eliminación de CO, NO, e h