Aplicación de la microscopia electrónica de alta resolución y técnicas químicas al estudio de los fenómenos de interacción metal-soporte en catalizadores de platino soportado(Pt/CeO2 y Pt/Sio2)

Resumen

La presente Tesis Doctoral ha tenido como objetivo general, profundizar en el estudio de los problemas de caracterización de catalizadores MN/CeO2; ampliando la investigación previa realizada sobre Rh/CeO2. La metodología experimental desarrollada se ha utilizado para poner de manifiesto e investigar el origen de los efectos de interacción metal-soporte asociados al estado redox del óxido de cerio en el sistema Pt/CeO2. Para ello, se han estudiado las propiedades químicas de la fase metálica dispersa de los catalizadores reducidos en el rango de temperaturas comprendido entre 200 grados C y 500 grados C. Se ha investigado el efecto de dos agentes reductores H2 y CO. Junto al catalizador de Pt/CeO2, elaborado a partir del precursor metálico (Pt(NH3)4)(OH)2, también se ha estudiado un catalizador de Pt/SiO2 (EUROPT-1). Entre las diversas técnicas empleadas, cabe reseñar la Espectroscopía Infrarroja de Transformada de Fourier de CO adsorbido (FTIR-CO). Igualmente reseñables, son los resultados obtenidos en el estudio de la reacción de intercambio H2-D2 sobre los catalizadores. En este estudio se ha empleado la Desorción Térmica Programada de H2, HD y D2 adsorbidos (DTP-H2/D2), y experiencias de Isotopic Transient Kinetic (ITK). Este último tipo de experimentos son pioneros en el seno del Grupo de Química de Sólidos y Catálisis de la UCA, habiéndose puesto a punto la metodología experimental necesaria para acceder a la información cinética que proporcionan. Estas técnicas han ayudado a profundizar en el conocimiento de la química implicada en la interacción H2- MN/CeO2. Tanto los estudios de ITK-H2/D2 como los de FTIR-CO, han proporcionado información muy selectiva de la fase metálica dispersa de los catalizadores. Se ha investigado el comportamiento catalítico de las muestras en dos reacciones claramente diferenciadas: la hidrogenolisis de n-butano, y la oxidación de CO. Para establecer el estado redo