Making the most of imaging and spectroscopy in temcomputer simulations for materials science problems

Resumen

Esta tesis doctoral se ha centrado en la realización de cálculos teóricos que permitan comprender y extraer la mayor cantidad de información posible de los datos experimentales de microscopia de transmisión de electrones (TEM), y de las técnicas espectroscópicas relacionadas, concretamente, la espectroscopia de pérdida de energía de los electrones (EELS). Se utilizan tres tipos principales de cálculos para interpretar los datos del TEM: simulaciones atómicas aplicadas a la obtención de imágenes, cálculos basados en el método de elementos de contorno (BEM) para las distribuciones de plasmones superficiales y la teoría del funcional de la densidad (DFT) para el análisis de EELS. A pesar de que se presenten por separado, no son independientes; la esencia siempre es la misma, pero dependiendo de los resultados deseados se necesitan diferentes consideraciones. En este sentido, primeramente, se han presentado las bases físicas de diferentes métodos de simulación: simulación multislice para calcular imágenes de contraste de número atómico y de contraste de fase, cálculos (DFT) para calcular datos EELS de baja pérdida y de pérdidas profundas y, simulaciones basadas en BEM para plasmones de superficie. Una vez presentadas las bases, se han resuelto problemas de la ciencia de los materiales mediante este tipo de simulaciones: el análisis de los efectos de ordenación del CuPtB al GaInP, la influencia de las vacantes de oxígeno al EELS del Bi2O3, las consecuencias de la transición Fe3O4 Verwey en su estructura electrónica y como se observa a la EELS y, finalmente, la distribución de plasmones superficiales a los nanodomes de oro en función de la forma de la cúpula. En resumen, al largo la tesis doctoral las simulaciones han demostrado ser una herramienta esencial para complementar los estudios de TEM, para vincular los resultados experimentales con los aspectos más fundamentales determinados por la estructura de los materiales estudiados.