Nanoscale characterization of insb/inas novel functional semiconductor nanostructures for leds caracterización a nanoescala de nanoestructuras funcionales novedosas de insb/inas para leds

Resumen

Light emitting diodes (LEDs) are becoming increasingly popular day-by-day for lighting applications as they require low maintenance and low fabrication costs, and have long lifetime and low energy consumption. As a result, extensive research and funding have been dedicated in the last years in order to obtain superior LED fabrication techniques and designs which may maximize their optical performances. III-V epitaxial quantum dots (QDs) have been considered to design the active layers of these LEDs as these QDs offer the highest level of optoelectronic efficiency. Among various III-V epitaxial QDs, InSb/InAs QDs emit light at the mid-infrared (MIR) range (3-5 µm) through the tuning of Sb composition and as a result, these QDs can be used to detect various hazardous gases with MIR signatures, among other applications. In this framework, the objective of the present Thesis is to explore the applicability of the migration enhanced epitaxy (MEE) growth technique to fabricate these InSb/InAs QDs, as an alternative to the conventional Stranski-Krastranov (SK) QDs, in order to configure optimum design parameters for highly efficient gas and bio-sensing LEDs at MIR range. The optoelectronic properties of the MEE grown InSb/InAs QDs highly depend on corresponding Sb distribution. Because of this, atomic column resolved high angle annular dark field (HAADF) – scanning transmission electron microscopy (STEM) characterization technique has been considered, where Sb compositions are realized through HAADF-STEM atomic column intensities. In order to interpret the Sb composition through HAADF-STEM intensities, the quantitative HAADF (qHAADF) method can be used that quantifies Sb induced intensity through the intensity ratio of a Sb-containing region to a Sb-absent region. However, this tool requires both regions to be present in the same micrograph. As a result, the application of this tool becomes limited if InSb/InAs QDs exist in a complex heterostructure where locating a reference area is complicated. Consequently, a modified version of the qHAADF tool has been developed in this Thesis that allows locating the reference region from a second micrograph and hence, the aforementioned limitation could be overcome. The specimen thickness variation between these two areas imposes complications in the Sb compositional analysis by the either qHAADF tool. Therefore, a corresponding thickness variation compensation process has also been discussed in this Thesis to assure atomic column resolved precise Sb compositional analysis. The MEE grown InSb/InAs QDs associated to sub-monolayer (SML) insertion of InSb may offer increased maximum gain and a larger modulation bandwidth (BW) than its conventional SK counterpart as these QDs are surrounded by a thin/no wetting layer (WL) underneath. However, it has been demonstrated through this PhD Thesis that a high growth temperature facilitates a high Sb segregation into the InAs capping layer. As a result, continuous InSbAs WL form with nm thickness encapsulating a few random InSbAs agglomerates, realized through the corresponding HAADF-STEM and 002 dark field (DF) conventional TEM (CTEM) analyses. The corresponding high Sb segregation seems to induce relatively low average Sb composition in the InSbAs agglomerates. Typically, Sb segregation from InSb/InAs heterostructures is reduced by decreasing the corresponding growth temperature. However, this PhD Thesis illustrates that Sb segregation can also be reduced from the MEE grown InSb/InAs heterostructures by reducing only InAs cap growth temperature. This results in an increase in Sb composition in the InSbAs agglomerates observed through both HAADF-STEM and 002 DF CTEM analyses. As a result, the random InSbAs agglomerates become bigger or more continuous within the InSbAs WLs. This InAs cap temperature associated compositional variation in Sb composition allows tuning the InSb emission wavelength in the MIR range, realized through the corresponding photoluminescence (PL) emission spectra. Los diodos emisores de luz (LEDs) son cada vez más populares para aplicaciones relacionadas con la iluminación debido a que requieren poco mantenimiento, un bajo consumo de energía y bajos costes de fabricación, y a que tienen un largo tiempo de vida. Debido a esto, en los últimos años se han dedicado crecientes esfuerzos de investigación y económicos para obtener técnicas de fabricación de LEDs y diseños mejorados que maximicen su funcionalidad óptica. Los puntos cuánticos (QDs) epitaxiales III-V se han utilizado para diseñar las capas activas de estos LEDs debido a que ofrecen una alta eficiencia en aplicaciones optoelectrónicas. De entre los varios tipos de QDs epitaxiales III-V, los QDs de InSb/InAs pueden emiten luz en el rango del infra-rojo medio (MIR) (3-5 µm) mediante la modificación en su composición en Sb y, gracias a esto, se pueden utilizar para detectar gases peligrosos en el rango MIR, entre otras aplicaciones. En este marco, el objetivo de la presente Tesis consiste en explorar la aplicabilidad de la técnica de crecimiento epitaxia por migración mejorada (MEE) para fabricar estos QDs de InSb/InAs, como alternativa a los QDs obtenidos por crecimiento Stranski-Krastanov (SK), para configurar parámetros de diseño óptimos para obtener LEDs con aplicaciones en sensores de gases en el rango MIR. Las propiedades optoelectrónicas de los QDs de InSb/InAs crecidos por MEE dependen, en gran medida, de la distribución de Sb en el material. Para analizar dicha distribución de Sb, en esta Tesis se ha utilizado la técnica de microscopía electrónica de transmisión en modo barrido (STEM) utilizando el detector anular de alto ángulo en campo oscuro (HAADF), ya que permite cuantificar la composición a través de la relación de intensidades de regiones que contienen Sb respecto a regiones de referencia sin Sb. Sin embargo, esta herramienta requiere que ambas regiones estén presentes en la misma micrografía. Debido a esto, la aplicación de esta herramienta se ve limitada si los QDs de InSb/InAs existen en heteroestructuras complejas donde encontrar una región de referencia sea complicada. Para solucionar esta limitación, en la presente Tesis se ha desarrollado una versión modificada del qHAADF que permite seleccionar la región de referencia en una micrografía diferente. Sin embargo, la variación de espesor entre estas dos regiones tiene un gran efecto en el análisis de la composición mediante esta técnica. Debido a esto, en la presente Tesis se incluye un proceso de compensación de las variaciones de espesor para asegurar un análisis de la composición en Sb con resolución atómica más preciso. Los QDs de InSb/InAs crecidos mediante MEE por deposición de sub-monocapas (SML) de InSb podrían ofrecer mejor ganancia máxima y un ancho de banda de modulación (BW) mayor que los obtenidos mediante crecimiento SK, ya que podrían no estar rodeados de la típica capa de mojado (WL) presente en QDs SK. Sin embargo, en la presente Tesis Doctoral se demuestra que una alta temperatura de crecimiento durante el proceso MEE produce la segregación del Sb en estas estructuras hacia la capa de recubrimiento de InAs. Debido a esto, se forma una capa continua de InSbAs con espesor de pocos nanómetros que rodea algunos aglomerados de InSbAs, como se ha observado mediante HAADF-STEM y por contraste de difracción 002 en campo oscuro (DF). La alta segregación de Sb observada parece introducir una composición de Sb relativamente baja en los aglomerados. En general, la segregación de Sb en heteroestructuras de InSb/InAs se reduce mediante la reducción en la temperatura de crecimiento de las capas activas. Sin embargo, en la presente Tesis se muestra que la segregación de Sb en heteroestructuras InSb/InAs crecidas mediante MEE también se puede reducir disminuyendo la temperatura de la capa de recubrimiento de InAs. Esto produce un aumento en la composición de Sb en los aglomerados de InSbAs, como se ha observado mediante HAADF-STEM y 002 DF. Como resultado, los aglomerados de InSbAs aumentan de tamaño y/o aparecen de manera más continua en la WL de InSbAs. Esta variación de composición en Sb asociada a la variación en la temperatura de crecimiento de la capa de recubrimiento permite modificar la longitud de onda de emisión del InSb en el rango MIR, como se ha observado mediante el análisis por fotoluminescencia (PL).